La plupart des chaînes d’acquisition utilisées en métrologie de la radioactivité font appel à des modules électroniques au standard NIM. Ce type d’instrumentation analogique bénéficie de plusieurs décennies de pratique et de savoir-faire, et constitue donc une référence dans le domaine. Cependant, afin d’une part d’assurer la pérennité des installations, d’autre part de bénéficier de nouvelles fonctionnalités, le développement de nouvelles chaînes d’acquisition s’appuyant sur la numérisation et le traitement numérique semble aujourd’hui incontournable. Cet article présente tout d’abord les différentes technologies numériques utilisables pour l’instrumentation. Dans la deuxième partie, un état de l’art du domaine est présenté en insistant sur le rôle fondamental du traitement des temps morts. La dernière partie est consacrée à la présentation de deux systèmes développés au LNE-LNHB, le premier équipant un dispositif cristal-puits NaI(Tl), le second un ensemble de trois photomultiplicateurs en vue de l’application des méthodes RCTD et des coïncidences 4πß - γ.

En métrologie de l’activité, la méthode RCTD (Rapport des Coïncidences Triples à Doubles) est une technique primaire fondée sur la scintillation liquide, utilisant une instrumentation spécifique à trois photomultiplicateurs. Le modèle RCTD statistique de l’émission lumineuse permettant le calcul des rendements de détection des coïncidences est étudié dans le cas de dépôts de basses énergies dans le liquide scintillant. Pour cela, l’indépendance stochastique entre les photomultiplicateurs est introduite comme condition préalable à l’écriture des relations classiques du modèle statistique. Deux phénomènes pouvant conduire à la non-validité de cette condition sont décrits. Mise en évidence expérimentalement avec la mesure d’activité du tritium (³H), la dépendance stochastique de type temporel se manifeste par une perte systématique de coïncidences lorsque le temps de résolution est trop court comparé à la distribution temporelle des photons de scintillation. La dépendance stochastique de type géométrique est également étudiée en raison de la sensibilité du comptage des coïncidences selon le point d’origine de l’émission lumineuse dans le volume du liquide scintillant. Cette étude a été possible grâce au développement d’une nouvelle modélisation avec le code Monte-Carlo Geant4 intégrant la simulation de la propagation des photons optiques jusqu’à la production des photoélectrons dans le détecteur. Dans les deux cas de dépendance stochastique, l’influence sur le calcul des rendements de détection des coïncidences et par suite sur la détermination de l’activité est exposée. Le nouveau modèle RCTD-Geant4 intègre aussi l’émission de photons Cherenkov ; il a permis la confirmation de l’émission de lumière « parasite » sous forme de photons Cherenkov suite à la diffusion Compton dans les faces d’entrée des photomultiplicateurs. Une nouvelle technique primaire RCTD-Cherenkov a également été développée grâce au modèle RCTD-Geant4 ; elle a été notamment appliquée à la mesure d’activité du carbone-11 (radiopharmaceutique à durée de vie courte, T_1/2 de l’ordre de 20 min).

La dosimétrie individuelle pour l’exposition aux particules bêta en radioprotection couvre essentiellement la dosimétrie de la peau, soit les équivalents de dose directionnel et individuel à 0,07 mm de profondeur pour les rayonnements faiblement pénétrants comme l’indiquent les publications de l’ICRU et de la norme ISO 6980. Cet article décrit la procédure utilisée pour établir la référence primaire nationale en termes de dose absorbée dans les tissus du LNE-LNHB.

Depuis une vingtaine d’années, le laboratoire national Henri Becquerel (LNE-LNHB) utilise des codes de Monte-Carlo afin d’établir les références dosimétriques nationales. Cet article présente deux exemples d’utilisation dans le domaine de la physique médicale appliqués aux deux principales grandeurs dosimétriques, la dose absorbée et le kerma. Les difficultés rencontrées au cours des simulations sont également évoquées.

La méthode de mesure de référence du débit d’émission de sources neutroniques se fonde sur la technique du bain de manganèse. Elle est destinée à étalonner des sources de neutrons utilisant des radionucléides, en termes de débit d’émission neutronique sous 4p sr. La source à mesurer est immergée dans une solution de sulfate de manganèse et les neutrons émis sont capturés par les constituants du bain. Dans une configuration classique, environ la moitié de ces neutrons conduisent à la création de ⁵⁶Mn par réaction (n, γ) sur du ⁵⁵Mn. Le radionucléide ⁵⁶Mn a une période radioactive d’environ 2,6 h et le bain de manganèse atteint son activité de saturation en ⁵⁶Mn quand le nombre d’atomes radioactifs créés par unité de temps devient égal au nombre d’atomes se désintégrant pendant ce même temps. Le débit d’émission de la source peut alors être déduit de l’activité de ⁵⁶Mn de la solution à saturation, via une modélisation ad hoc des réactions nucléaires se produisant dans le bain. Cette installation a été récemment rénovée afin de respecter les règles de sécurité et de radioprotection en vigueur. Cette rénovation a été l’occasion de moderniser et de remettre à niveau les méthodes de mesure et de modélisation du bain et d’entreprendre une étude sur le développement d’un détecteur original pour la mesure directe en ligne de l’activité du manganèse. Ce détecteur est fondé sur la méthode de mesure des coïncidences 4πß-γ. La voie « bêta » est constituée de photomultiplicateurs permettant de détecter l’émission de lumière due à l’effet Tcherenkov et la voie « gamma » utilise un détecteur à scintillateur. L’intérêt de cette méthode de mesure est qu’elle permet d’avoir accès à l’activité du bain sans nécessiter d’étalonnage préalable. Les mesures obtenues avec ce nouveau détecteur ont été comparées à celles données par une méthode primaire présente au laboratoire. Par ailleurs, des modélisations du bain de manganèse ont été effectuées avec trois codes de calcul stochastiques : GEANT4, MCNPX et FLUKA. Cette comparaison a permis d’identifier des disparités entre les résultats de simulation, ainsi que des facteurs d’incertitude liés à la modélisation de l’émission neutronique et au choix des sections efficaces.

Dans cet article nous présentons les travaux effectués au LNE-LNHB visant à une meilleure connaissance de la forme des spectres en énergie d’émission bêta : un programme de calcul théorique des spectres a été développé et des spectres ont été mesurés à l’aide de détecteurs cryogéniques. Le calcul théorique inclut une correction de l’effet d’écrantage qui évite la discontinuité non physique inhérente à la méthode de correction habituelle, ainsi qu’une correction de l’effet d’échange, non prise en compte dans la plupart des calculs et importante dans les cas du ⁶³Ni et du ²⁴¹Pu. Ces calculs sont comparés aux spectres expérimentaux obtenus avec des calorimètres métalliques magnétiques, des détecteurs cryogéniques dont l’absorbeur enferme l’émetteur bêta. Ces détecteurs sont caractérisés par un rendement de détection très élevé, une excellente résolution en énergie et un seuil en énergie très bas. Les spectres mesurés du ⁶³Ni et du ²⁴¹Pu confirment la justesse des spectres théoriques et notamment du calcul de l’effet d’échange jusqu’aux plus basses énergies, explorées pour la première fois.

Actuellement, la dose absorbée dans l’eau pour les rayons X de moyenne énergie est déterminée à partir de références en termes de kerma dans l’air et par application de protocoles internationaux de dosimétrie. De nouvelles références en termes de dose absorbée dans l’eau viennent d’être établies pour ces faisceaux au LNE-LNHB. Pour cela un calorimètre spécifique a été développé, permettant de faire des mesures à faible profondeur dans l’eau dans les conditions de références requises par les protocoles internationaux de dosimétrie pour les rayons X de moyenne énergie. Ce nouveau calorimètre a été utilisé pour mesurer le débit de dose absorbée à 2 cm de profondeur dans l’eau, de six faisceaux de rayons X de référence de moyenne énergie de 80 kV à 300 kV. L’incertitude type relative obtenue sur le débit de dose absorbée par calorimétrie dans l’eau est inférieure à 0,8 %, alors que celle obtenue par application des protocoles fondés sur le kerma dans l’air est d’environ 2,5 %.

La surveillance de la radioactivité dans l’environnement est l’affaire de tous, et assurer la traçabilité des mesures réalisées est essentiel. Aussi, si la réglementation française impose aux exploitants d’installations nucléaires leurs propres dispositifs de contrôle de la radioactivité, ces laboratoires doivent être agréés par l’Autorité de Sûreté Nucléaire (ASN). Cet agrément est accordé pour une durée de trois à cinq ans sur la base de résultats de tests réglementaires élaborés par l’Institut de Radioprotection et de Sûreté Nucléaire (IRSN). Le Laboratoire national Henri Becquerel (LNE-LNHB), en tant que laboratoire national de métrologie pour les rayonnements ionisants, a été sollicité pour établir des références nationales dans le domaine des mesures d’activité pour l’environnement. Un programme de recherche lancé en 2009 au LNE-LNHB avait pour but de produire des matériaux de référence traçables, de masse volumique et de composition proches des échantillons usuellement prélevés dans l’environnement, afin de permettre aux laboratoires d’étalonner leurs instruments de mesure et de se préparer aux tests interlaboratoires de l’IRSN. Dans le cadre de ce programme, le LNE-LNHB a mis au point une méthode de marquage fiable avec un rendement proche de 100 % permettant à la fois de réaliser des matrices de masse volumique et de composition en radionucléides variées et de limiter la durée des mesures. In fine, le marquage est réalisé en milieu humide, sous agitation, dans un solvant de faible température d’ébullition au moyen d’un évaporateur rotatif. Cette méthode a été testée avec succès pour l’élaboration de matrices solides à base d’herbe, de chou et sur une base de terre végétale. L’article décrit la mise au point du protocole de préparation de matrices marquées avec des radionucléides émetteurs gamma ainsi que la caractérisation des matrices marquées. L’une de ces matrices a fait l’objet d’un test interlaboratoire dont les résultats sont abordés dans l’article.

La grandeur de référence en radioprotection est le kerma dans l’air. Dans un faisceau de cobalt-60, la référence est obtenue à l’aide d’une chambre d’ionisation à cavité dont le volume est mesuré. La nouvelle référence du LNE-LNHB est basée sur l’utilisation de six chambres différentes, contrairement à la précédente référence qui n’utilisait qu’une seule chambre. Bien que toutes les chambres d’ionisation aient été autant que possible traitées de façon identique (fabrication, mesures de volume, calculs de correction de paroi, corrections sur le courant mesuré) un écart maximum de 0,2 %a été observé entre les débits de kerma dans l’air obtenus avec les six chambres. Le débit de kerma dans l’air dans les conditions de référence est pris égal à la moyenne arithmétique des six débits de kerma dans l’air. Parmi les différents facteurs nécessaires pour calculer le débit de kerma dans l’air, certains sont communs à toutes les chambres d’ionisation à paroi graphite (par exemple, énergie moyenne dépensée par un électron pour produire une paire électron-ion dans l’air sec), tandis que d’autres varient pour chaque chambre (par exemple, volume de collection ionique dans la cavité d’air). Considérant que les incertitudes sur les mesures des chambres d’ionisation individuelles semblent légèrement sous-estimées, l’incertitude sur la moyenne des produits des termes dépendant des six chambres d’ionisation est prise égale à l’écart type sur la distribution de ces produits (0,08 %). Cette nouvelle détermination de débit de kerma dans l’air au cobalt-60 est supérieure de 0,09 % à la référence précédente et l’incertitude diminue de 0,38 % à 0,31 %.

Durant ces quatre dernières années, le LNE-LNHB/LMD s'est attaché à développer des méthodes et des moyens pour mesurer la répartition énergétique de l'émission X des tubes à rayons X utilisés pour la réalisation des références en kerma dans l'air et leurs transferts vers des laboratoires utilisateurs pour des besoins médicaux ou industriels. Deux bancs de mesure intégrant des détecteurs à semi-conducteurs (Si-PIN, GeHP, CdTe) équipés de collimateurs comportant de très faibles diamètres d'ouverture, ainsi que des plateformes de positionnement ont été réalisés. Ces plateformes assurent un alignement optimal du couple détecteur/collimateur sur l'axe des faisceaux. Des méthodes de correction des artéfacts de détection ont été développées pour chaque type de détecteur et intégrées dans des programmes de correction des spectres mesurés. Une campagne de caractérisation de 28 faisceaux de référence du LNE-LNHB/LMD, a été menée et a permis de tester et de valider l'ensemble des algorithmes de correction de spectres développés au laboratoire. Les résultats obtenus ont été comparés aux spectres d'émission calculés à l'aide de logiciels commercialisés.